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邵路課題組首次實現常溫水溶液一步法合成ZIF-8分子篩分離膜

發布時間:2019-05-09瀏覽次數:1004來源:化工與化學學院

近日,我校化工與化學學院邵路課題組在能源環保用ZIF-8分子篩氣體分離膜合成方面取得重要進展。首次巧妙揭示仿生多巴胺分子的成核調節作用可實現常溫水相一步法合成高性能ZIF-8分子篩氣體分離膜。研究成果以超簡易水溶液體系合成納米多孔沸石咪唑骨架分離膜用于氫氣純化及丙烯/丙烷分離(Ultra-facile aqueous synthesis of nanoporous zeolitic imidazolate framework membranes for hydrogen purification and olefin/paraffin separation)為題,發表在國際著名期刊《材料化學A》(Journal of Materials Chemistry A,影響因子9.931),并被主編選為當期雜志封面(Front cover)報道。

金屬有機框架(MOFs)是由金屬離子或金屬離子團簇和剛性有機配體配位而成的一種具有高度有序的多孔結構和超高比表面結的新型雜化材料,是理想的氣體儲存和分離材料。由于金屬離子和有機配體的復雜性和多樣性,迄今為止,已經有成千上萬種MOF材料被合成出來。沸石咪唑骨架(ZIFs)是一類具有沸石晶型和有序孔道的高水熱穩定性MOF材料,因此成為最具研究潛力的一類MOF分子篩膜材料。ZIFs材料的另一個矚目的優點在于它們可以在多種溶劑中合成,包括水、甲醇、N,N-二甲基甲酰胺等。ZIF-8是研究最多的一種ZIFs材料,具有極高的水熱穩定性。晶體微孔直徑為0.34 nm,極其適合分離氣體分子。純ZIF-8膜最早是由微波輔助的溶劑熱方法在100 ℃下合成于多孔鈦基底上的。目前,常用的ZIF-8分子篩膜合成方法主要是種子生長法和基底預修飾法。但這些方法往往包括較為復雜的基底表面處理,以及較為苛刻的合成條件,制膜過程中需要消耗大量能量,并產生有毒有害的廢物。因此合成高性能無缺陷的MOFs分子篩膜的最大挑戰在于如何采用簡單綠色的方法,來精確控制MOFs在多孔基底上的異相成核。

針對這一難題,邵路課題組開發了一種全新的綠色常溫水相ZIF-8分子篩膜合成法。通過利用多巴胺聚合和水相合成ZIF-8的相似反應條件,將多巴胺原位加入ZIF-8前驅體水溶液中,借助多巴胺及其聚合過程對ZIF-8成核的調控作用,首次成功實現了在常溫水溶液中一步合成高質量ZIF-8分子篩膜。研究發現,多巴胺在堿性的ZIF-8前驅體溶液中聚合的聚合過程延緩了ZIF-8在水溶液中的成核速度,阻礙了ZIF-8的均相成核。形成的聚多巴胺促進了ZIF-8在基底表面的異相成核長成連續互生的ZIF-8晶層,并覆蓋可能的缺陷。得到的ZIF-8分子篩膜具有優異的氣體分離能力,H2/C3H8選擇性最高可達6680C3H6/C3H8選擇性最高可達99,達到國際先進水平。這種水溶液一步合成法的簡單可操作性使得大規模制備MOF分子篩分離膜成為可能,推動了MOF分子篩膜在能源和環境領域的應用,對小分子調控MOF合成研究有積極啟發意義。

原文鏈接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlepdf/2019/ta/c8ta11748a


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